于1997年获国家科技进步二等奖,设计了B-ZSM-5沸石分子筛膜

作者:能源节能    发布时间:2020-03-19 10:02    浏览:

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膜分离作为高新技术,具有节能、清洁、高效、兼容性强等优越性,在国家节能减排、资源高效转化和环境保护中发挥重要作用。沸石分子筛膜为膜科学与技术的前沿和热点领域之一。如何构建高通量、高选择性和高稳定性分离膜是膜科学与技术的核心任务。

石墨烯材料具有独特的物理和化学性质,在能源、催化和环境等领域有广阔的应用前景,其表/界面的精细调控、廉价制备和应用途经的拓展一直是国内外高度关注的一个学科前沿和热点。精细化工国家重点实验室邱介山教授领衔的“能源材料化工”学术团队面向能源材料化工的学科发展前沿及国家在能源材料化工技术领域的需求,多年来致力于煤和生物质基微/纳米功能碳材料的选控制备及应用研究,近期在石墨烯基功能碳材料的结构和功能调控及应用研究等方面取得了一系列新的进展。

李彬,中国中化集团公司副总裁、党组成员。1978年-1982年就读于我校化学工程专业,1994年9月担任沈阳化工研究院副院长,1998年12月担任沈阳化工研究院院长,2004年12月兼任党委书记,2007年9月兼任中国中化集团副总裁、党组成员、集团科技委员会主任。先后主持完成课题20余项,其中,50吨/年二氯喹啉酸中试和500吨/年基础设计于1996年获化工部科技进步二等奖,于1997年获国家科技进步二等奖,3-氯-2甲基苯胺于1995 年获山东省科技进步二等奖。在“九五”期间完成的国家重点攻关项目DSD酸溶剂法氧化于2001年获辽宁省科技进步二等奖,并被专家一致认定达到了国际先进水平。2012年荣获国家发改委“国家创新能力建设先进工作者”,2013年荣获中国农药工业“杰出贡献奖”。在各类学术刊物和国内外学术会议上发表论文30余篇。1997年享受国务院政府特殊津贴,目前兼任中国化学会副理事长、中国化工学会副理事长、中国农药工业协会副理事长、辽宁省精细化工行业协会理事长。

化工学院副教授、精细化工国家重点实验室青年骨干杨建华课题组针对沸石分子筛膜的亲水性和耐酸性矛盾的科学问题,通过对沸石膜的微观结构的设计,构建了一种调控沸石膜的亲水性与耐酸性的新策略,在保持体相的亲水性的同时提高了介观尺度的耐酸性,首次制备了硅铝元素微观空间分布均匀的ZSM-5沸石膜 (Chem. Commun. 2014, 50, 14654), 该膜表现了“三高”乙酸脱水分离性能。在此基础上,针对正丙醇、异丙醇、正丁醇和异丁醇等醇类脱水分离体系的分子物性,对ZSM-5 沸石膜的厚度和体相硅铝比微观结构进行设计,通过铝前驱体、F-矿化剂等关键因素对ZSM-5沸石膜体相的硅铝比、膜的厚度进行了精准的调控,制备了对醇类有机物水溶液中水表现了专一的高通量ZSM-5沸石膜 ( AIChE J. 2016, DOI: 10.1002/aic.15234 ), 该膜的分离性能为国际文献报道的最佳值。这系列工作突破了第一代沸石膜NaA分子筛膜在工业化应用中酸性环境下性能低劣的技术瓶颈,引领第二代沸石膜即耐酸性沸石膜的研制,并为其工业化应用奠定了基础。

在理想状态下,石墨烯是一种单原子厚度的二维晶体碳质纳米材料,自身具有较强的π-π作用,因而在使用过程中易于发生团聚,这在很大程度上限制了其本征物理和化学性质的应用。如何实现在纳米尺度上精细调控石墨烯基本结构单元的物理化学性质,并基于自组装策略,实现孔隙结构高度发达且内部织构独特的功能化石墨烯及其复合材料的可控构筑,是一个富有挑战性的难题。该团队在前期研究工作的基础上(基于空间限域的技术策略,设计构筑二维多孔片状碳纳米材料,Adv. Energy Mater. 2015, 5, 1401761, 刊物前封面; 以钴镍基氢氧化物纳米线为柱撑,超快可控构筑石墨烯基柔性复合电极的的新方法,Adv. Funct. Mater. 2015, 25, 2109-2116,刊物内封面),最近,以镍钴基氢氧化物纳米线和2D石墨烯为前驱体,基于柯肯达尔效应(Kirkendall Effect)的阴离子交换策略,通过精细调控固/液界面反应活性,研究建立了一种合成具有高活性边缘结构的镍钴硫化物与石墨烯耦合的新方法,得到的复合材料作为超级电容器的电极材料,在电流密度高达50 A/g时(电容器满充可在12秒内完成),其电容保持率仍高达96%左右(比电容为1433 F/g),明显优于国内外相关文献的结果。以这类复合电极材料与2D多孔纳米碳片构筑的水系不对称超级电容器,其功率密度和能量密度分别高达22.1 kW/kg和43.3 Wh/kg,显示出巨大的应用潜力;理论模拟结果表明,富含边缘活性位的镍钴硫化物具有更高的电化学活性和强吸附电解液离子的能力。相关成果发表在英国皇家学会著名学术刊物Energy Environ. Sci. (2016, 9, 1299-1307, IF=25.43)。这一成果有望为新型电容器电极材料之设计和构筑提供可资借鉴的新思路,亦为推进高性能储能器件之实用化提供新的驱动力。

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听说李彬院长的母校要来拍摄他日常工作的场景,年轻的同事和学生们非常兴奋,早已身着白大褂在会议室等待院长到来,悉心交流学术、细致通报工作进展、温暖聊着家常……本来只准备拍摄一两个镜头的我们开玩笑的说,“看来会议开‘实’了”!

在上述研究的基础上,该课题组对沸石膜骨架异原子的选择性和专一性进行了研究,面向水中少量有机物分离的需求,设计了B-ZSM-5沸石分子筛膜,将B原子同晶掺杂进入MFI沸石骨架结构中,利用B原子对B-ZSM-5沸石晶体生长的促进作用调变了膜层中的硅羟基提高了B-ZSM-5 膜材料的疏水性,研制了高性能的透醇B-ZSM-5沸石膜 (AIChE J. 2016, 62, 2447-2458), 展示了沸石膜在燃料乙醇等生物化学品中的应用愿景。

贵金属Pt催化剂作为传统的高效催化剂被广泛应用于催化和新能源等技术领域。从长远来看,Pt金属昂贵的价格、有限的储量等因素将严重制约和限制其在新能源等领域的大规模应用。研究和开发能够取代Pt等贵金属的高活性廉价类贵金属催化剂是国内外关注的一个重要课题。理想的类贵金属替代材料需要兼具丰富的电化学活性位和高的导电性。2D石墨烯纳米碳材料具有比表面积大、导电性高、活性高等特点,若能优化和调控石墨烯的基面和边位结构,充分发挥石墨烯的本征结构优势,实现其活性和导电性的最优组合,石墨烯材料将有望成为理想的类Pt替代材料。

这就是李彬,一位看起来并不那么像“高管”的央企高管。

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一生只做一件事

辽宁省“能源材料化工”创新团队在基于纳米碳材料构筑类Pt功能催化剂的设计合成方法及其构效关系等方面开展了系统的探索研究,在前期工作基础上(碳量子点合成:Small 2014, 10, 4926-4933; 碳量子点与石墨烯耦合构筑高活性全碳氧还原催化剂:Chem. Commun.2015, 51, 3419-3422;硼掺杂石墨烯碘三离子还原催化剂:Chem. Commun.2014, 50, 3328-3330;基于化学切割纳米碳管及原位氮掺杂,构筑氮掺杂石墨烯纳米带碘三离子还原催化剂:Adv. Energy Mater. 2015, 1500180, inside cover image),近期研究发展了一种调控石墨烯电子特性和表面化学特性的新策略。以室温离子液体为化学键桥,采用化学接枝氧化石墨的方法成功合成了硼、氮共掺杂的石墨烯。由于空间位租效应,该方法一定程度上抑制了氧化石墨片层的π-π堆叠,与此同时,石墨烯的基面得到活化、电子结构被优化,进一步实现了石墨烯表/界面的调控。硼原子和氮原子的协同作用,有效调变了石墨烯活性位的数量、电子结构和导电性,作为染料敏化太阳能电池对电极材料时,实现了8.08%的光电转换效率,优于商业化的Pt参比电极。成果发表在著名学术刊物Nano Energy上(2016, 25, 184-192, IF=11.55)。这一结果有可能为低成本高性能碳基染料敏化太阳能电池对电极材料的设计与构筑开辟一个新的技术途经,也为高性能二维纳米碳材料的设计合成及廉价类贵金属催化体系的研究提供了可资借鉴的新思路。

1977年,正在面朝黄土背朝天做知青的李彬,幸运地参加了文革后恢复的第一届高考,成为大连工学院化工系的一名学生。大学毕业后,怀揣着科技强国的梦想,走进了当时的化学工业部沈阳化工研究院,从化学工程研究室的一名普通技术员到化工行业的知名专家,这一待就是三十余年,三十余年的科研之路也在寂寞和坚守里更加踏实。

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